在北京成功申辦夏奧運之后，馬德里于2005年加入到申辦夏奧運的城市行列，作為一名西班牙人，薩馬蘭奇對馬德里申奧表現出了不遺余力的支持。

　　2005年倫敦、巴黎、馬德里、紐約和莫斯科五大城市申辦2012年夏季奧運會，時任國際奧委會榮譽主席的薩馬蘭奇非常希望馬德里能夠申辦成功，雖然馬德里在五個候選城市中處于最不利的地位，薩馬蘭奇仍公開表示馬德里是5個申辦城市中條件最好的城市，在即將投票決定承辦城市的時候首次公開出來表態，薩翁的內心渴望可見一斑。不過，最終馬德里在第三輪投票中不幸出局，倫敦奪得2012年夏奧運的主辦權。

　　2009年10月，馬德里再度申辦2016年夏季奧運會。西班牙國王和王后大駕光臨申奧會場，西班牙首相薩帕特羅也不遺余力地為馬德里宣傳出力，而毫無疑問的是，前奧委會主席薩馬蘭奇才是馬德里申奧的“最大王牌”。

　　薩馬蘭奇在89歲高齡時站上哥本哈根貝拉中心的陳述臺，發出生命終止前的請求。他在簡短的致辭最后說道：“親愛的同事們，我知道我即將走向生命的盡頭，我已經89歲了。我懇請大家‘考慮’選擇讓馬德里舉辦2016年奧運會。”薩馬蘭奇發自肺腑的“生命呼喚”，沒能敵過“一張特殊的世界地圖”，因為南美洲國家從未舉辦過奧運會，最終里約熱內盧憑借如此優勢勝出，成為第一個舉辦奧運會的南美洲國家。

　　兩度支持馬德里申奧，遭遇兩度失敗，這恐怕是薩馬蘭奇留下的一個最大遺憾。